Dynamics of Spent Nuclear Fuel Dissolution

Impact of Catalysis, Matrix Composition and Time Evolution

Tid: To 2019-12-05 kl 10.00

Plats: Kollegiesalen, Brinellvägen 8, Stockholm (English)

Ämnesområde: Kemi

Respondent: Annika Carolin Maier , Tillämpad fysikalisk kemi

Opponent: Doktor Christophe Jégou, Commisariat à l'Énergie Atomique (CEA)

Handledare: Professor Mats Jonsson, Kemi, Tillämpad fysikalisk kemi

Abstract

Globalt sett står kärnkraften för en stor del av vår dagliga elproduktion. Kärnkraften har stora fördelar men produktionen av radiotoxiskt avfall utgör ett stort problem. De flesta länder som använder kärnkraft idag planerar att förvara det använda kärnbränslet i geologiska djupförvar för att skydda människor och miljö från radioaktiva ämnen. I ett geologiskt djupförvar används ett antal skyddsbarriärer för att isolera det utbrända kärnbränslet från biosfären. För att göra en säkerhetsanalys för ett geologiskt djupförvar krävs modeller som beskriver tänkbara processer i systemet. Om samtliga skyddsbarriärer brister är intrång av grundvatten oundvikligt. När det utbrända kärnbränslet kommer i kontakt med grundvatten kan bränslet lösas upp vilket leder till att radioaktivitet sprids. Utbränt kärnbränsle är ett mycket komplext material som till 95 % består av UO2. Resten är fissionsprodukter och tyngre aktinider som bildas i kärnreaktorn. Vissa av fissionsprodukterna bildar metalliska partiklar i bränslet. I detta arbete har UO2 använts som modellsystem för utbränt kärnbränsle. H2O2 som produceras under radiolys av vatten oxiderar UO2 vilket leder till ökad löslighet av bränslet. Reaktionsmekanismen för reaktionen mellan H2O2 och metalloxider är därför av central betydelse i detta arbete. Även de reaktioner som kan ske på de metalliska partiklarna har studerats. Experimentella resultat visar att reaktionsmekanismen för katalytisk sönderdelning av H2O2 på Pd (som modell för de metalliska partiklarna) skiljer sig från mekanismen för katalytisk sönderdelning på metalloxider. Detta arbete har också visat att kumarin fungerar som radikalfångare för ytbunden HO . Hydroxylradikaler är en viktig mellanprodukt vid den katalytiska sönderdelningen av H2O2 på metalloxider. För att simulera den långsiktiga lösligheten för utbränt kärnbränsle under slutförvarförhållanden genomfördes lakningstester på både UO2 och Gd-dopade UO2 kutsar med upprepad tillsats av H2O2. Detta säkerställer en hög exponeringsnivå för kutsarna. Som en konsekvens av den höga exponeringen kan man detektera en passivering av ytan. För UO2 kutsar innefattar denna passivering bildandet av ett oxiderat skikt på kutsarnas ytor. Studtit, ett mineral bestående av uranylperoxid som bildas under vissa förhållanden, skulle kunna passivera ytan på liknande sätt. I samband med detta arbete har det visat sig att studtit är oväntat lösligt under påverkan av g-strålning. Ingen passiverande effekt av studtit kan därför förväntas på ytan av verkligt använt kärnbränsle.

urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:kth:diva-263163

Innehållsansvarig:Sabina Fabrizi
Tillhör: CBH
Senast ändrad: 2019-11-18