Till innehåll på sidan

Electrochemical detection of trace metals: from traditional techniques to new ultrathin membrane electrodes

Tid: Fr 2021-06-04 kl 10.00

Plats: https://kth-se.zoom.us/j/66670518289, Stockholm (English)

Ämnesområde: Kemi

Respondent: Kequan Xu , Tillämpad fysikalisk kemi

Opponent: Associate professor Tom Lindfors, Åbo akademi university

Handledare: Assoc. Professor Gaston A. Crespo, Tillämpad fysikalisk kemi; PhD Maria Cuartero, Tillämpad fysikalisk kemi

Exportera till kalender

Abstract

Noggrann detektering av spårmetaller i miljövatten är en analytisk utmaning som fortfarande är öppen för tillfället. Fältets nuvarande tillstånd avslöjar övervägande för den så kallade hängande kvicksilver fall elektroden (HMDE) för detektering av flera metaller med hjälp av anodisk strippning voltammetry (ASV) avläsning. Att vara medveten om kvicksilvers höga toxicitet och den höga risken för ett allvarligt miljömässigt fotavtryck när vattenmätningar utförs med HMDE, under de senaste åren, har elektrokemifältet snabbt gått mot tillhandahållande av konkreta alternativ. Ändå har ingen av de föreslagna metoderna nått lämplig mognad och / eller analytiska egenskaper för att ersätta användningen av HMDE vid detektering av spårmetalljoner i vatten.

Undersökningarna som presenteras i denna avhandling är inramade i riktning mot nya analytiska strategier för detektion av spårmetaller i vatten, med särskilt fokus på silverjonen (Ag+). Voltammetriska jonselektiva elektroder (ISE) med en arbetsmekanism utformad på grundval av sammankopplade laddningsöverförings- (CT) och jonöverföringsprocesser (IT) väljs för detta ändamål på grund av deras unika egenskaper mot decentraliserade mätningar.

Det första kapitlet i avhandlingen syftar till att ge en allmän bakgrund om elektrokemimätningar av joner, med särskild uppmärksamhet åt full-state-voltammetriska ISE-baserade på ultratunnamembran som tillhandahåller CT–IT mekanismen. Grunden för ASV och användningen av HMDE för spårmetalldetektering revideras också. Av särskilt intresse är fallet med Ag+ bestämning, som inte behandlas fullständigt med HMDE. Följaktligen har den senaste tekniken för elektrokemisk analys av spår Ag+ fastställts (Paper I).

Det andra kapitlet visar de experimentella detaljerna och det tredje kapitlet presenterar och diskuterar alla resultat som erhållits i denna avhandling.

Det första avsnittet presenterar en ny analytisk strategi för nanomolär detektering av Ag+ i vatten genom att koppla en silverselektiv elektrod (AgSE) baserad på en CT–IT mekanism med avläsning av voltammetri för jonöverföring (Paper II). Specifikt inträffar IT genom att tillhandahålla CT processen i elektroder som är modifierade med en redoxaktiv ledande polymer och ett ultratunt silverselektivt membran som är lämpligt ovanpå. Således demonstreras CT–IT tandem i voltammetriska ISE utan motstycke för detektering av Ag+ i olika vattenprover.

Det andra avsnittet är baserat på förbättringen av detektionsgränsen för utvecklad AgSE för att detektera sub-nanomolär koncentration av Ag+ även i närvaro av höga interferensnivåer, t.ex. natriumjon (Paper III). Genom8minskningen av det ultratunna membranets totala jonbyteskapacitet är det möjligt att öka effektiviteten mot intaget av Ag+ kontra natriumjoner (Na+) när IT-strippande voltammetri appliceras. Den resulterande ISE visade en detektionsgräns på 0,05 nM, med ett linjärt responsområde upp till 10 nM och appliceras framgångsrikt för analys av Ag+ i flera vattenprover, inklusive havsvatten.

Det tredje avsnittet presenterar utredningen av HMDE för detektering av flera metaller vid spårnivåer i markvatten samtidigt som grunden, funktionerna och kontroverserna för tekniken fastställs (Paper IV). Hela utbytet av HMDE kommer endast att inträffa när spårningsdetektering av flera metaller tillhandahålls av en enda elektrod eller en elektroduppsättning som kan ge liknande analytiska egenskaper som samlas in i detta kapitel, samtidigt som man undviker användning av kvicksilver eller andra föroreningar i elektrodtillverkningen.

I det fjärde avsnittet undersöks möjligheten att använda voltametrisk ISE baserat på sammankopplade CT–IT processer för andra spårmetaller, i synnerhet bly- och kopparjoner (Pb2+ och Cu2+) (Paper V). Trots att mer arbete är nödvändigt i den riktningen har preliminära insikter avslöjat potentialen för CT–IT tekniken som utvecklats i denna avhandling motmultimetaldetektering antigen med införlivande i membranet av flera jonoforer med olika selektivitetsprofiler för varje metall eller med en multisensor array. Följaktligen har forskningsarbetet som presenteras i denna avhandling en stark potential för framtida utredningar i denna riktning.

urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:kth:diva-294153