Till innehåll på sidan
Till KTH:s startsida

Implementation of complex polarization propagator theory for linear response properties of large molecular systems

Tid: Fr 2022-11-18 kl 09.00

Plats: D37, Lindstedtsvägen 5, Stockholm

Videolänk: https://kth-se.zoom.us/j/67595336394

Språk: Engelska

Ämnesområde: Teoretisk kemi och biologi

Respondent: Manuel Brand , Teoretisk kemi och biologi

Opponent: Professor Berta Fernández Rodríguez, University of Santiago de Compostela

Handledare: Professor Patrick Norman, Teoretisk kemi och biologi

Exportera till kalender

QC 2022-10-18

Abstract

Den anmärkningsvärda utvecklingen som inom enbart loppet av en livstid gått från de första kommersiellt tillgängliga datorerna mot exascale superdatorer har varit nära sammanflätad med en strävan att kunna utnyttja den uppgraderade beräkningskraften för att kunna lösa mer komplexa problem inom den teoretisk kemin. I syfte att ytterligare tänja på gränserna för beräkningsmässigt tillgängliga molekylära systemstorlekar, inkluderar denna avhandling en presentation av programmeringsinsatser som ledde till utvecklingen av två kvantkemiska mjukvarukoder, såväl som en rad ab initio studier på kolbaserade system, där de två mjukvarukoderna applicerades.

VeloxChem- och Gator-programmen som är utvecklade för spektroskopi-simuleringar på nivån för density-functional theory (DFT) respektive korrelerade vågfunktionsmetoder, använder ett hybrid-message passing interface (MPI)/open multiprocessing (OpenMP) parallelliseringsschema som är inbäddat i en modulär programstruktur skriven i lager av  Python/C++ för exekvering i nutida hög-prestandaberäkningsmiljöer (HPC). De inkluderade numeriska lösningsalgoritmerna för utvärdering av reella och komplexa linjära responsfunktioner i kombination med den parallella konstruktionen av extra Fock-matriser möjliggör effektiv beräkning av både en-fotonabsorption eller elektronisk cirkulär dikroism (CD)-spektra i ultravioletta/synliga (UV/vis) eller röntgen områden, samt beräkningar av van der Waals C6 dispersionskoefficienter.

Genom att använda VeloxChem-programmet i två omfattande undersökningar har dispersionskoefficienterna C6 för kolfullerener upp till en systemstorlek på C540 och CD-spektra av kolhelicener från CH[5] till CH[30] varit beräknade på DFT-nivå. Den första undersökningen avslöjade en icke-additiv skalning med avseende på antalet kolatomer av N2,2. Den andra identifierade icke-triviala CD-bandprogressioner, som förmodligen är kopplat till antalet överlappande lager i de spiralformade konjugerade systemen. Resultaten från dessa studier utmanar den nuvarande uppfattningen inom undersökningarnas respektive områden.

I en jämförelse på en serie guanin-oligomerer utförda med Gator-programmet, beräknades hela UV/vis-spektrumet för en tetrad på nivån av ett andra-ordningens algebraic-diagrammatic construction (ADC(2)) scheme på mindre än 15 timmar genom effektivt nyttjande av 32 768 kärnor för centralprocessorer (CPU).

Genom att överskrida gränsen på 10 000 och 1 000 kontrakterade basfunktioner för en behandling med DFT- respektive ADC(2)-metoderna, visar dessa applicerade exempel på VeloxChems och Gators förmåga att utnyttja enorma beräkningsresurser som görs tillgängliga av både nutida och framtida HPC-system och därmed tillåter rutinmässiga beräkningar av systemstorlekar som tidigare var utom räckhåll.

urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:kth:diva-320270