Multiphysics Modelling of Micromechanical Degradation in Lithium-Ion Batteries
Tid: Fr 2025-11-21 kl 09.00
Plats: Kollegiesalen, Brinellvägen 8, Stockholm
Videolänk: https://kth-se.zoom.us/j/64018994876
Språk: Engelska
Ämnesområde: Hållfasthetslära
Respondent: Vinit Nagda , Material- och strukturmekanik
Opponent: Professor Javier Segurado, IMDEA Materials Institute, Spanien
Handledare: Artem Kulachenko, Material- och strukturmekanik
QC 251105
Abstract
Litiumjonbatterier spelar en avgörande roll i den globala omställningen mot renare transporter och integrering av förnybara energikällor. I denna utveckling betraktas nickelrika, skiktade positiva elektroder som ledande kandidater för nästa generations högenergibatterier tack vare sin höga specifika kapacitet. Deras breda användning begränsas dock av en otillräcklig förståelse för mekanisk nedbrytning, som styr prestandaförlust och livslängd. Att fylla denna kunskapslucka är avgörande för att möjliggöra tillförlitliga och hållbara litiumjonbatterier i framtida energisystem.
Litiumjonbatterier är i grunden komplexa system där elektrokemiska, mekaniska och transportrelaterade processer är starkt sammankopplade, vilket medför betydande utmaningar för noggrann modellering och prediktion. Denna avhandling presenterar en omfattande undersökning av det mekaniska nedbrytningsbeteendet hos positiva elektroder och använder avancerad beräkningsmodellering för att koppla mikrostrukturella särdrag till makroskopisk prestanda.
I Artikel A introduceras ett arbetsflöde som kombinerar bildsegmentering med djupinlärning, sfäriska harmoniker och en copulamodell för att generera statistiskt ekvivalenta tredimensionella digitala tvillingar av elektroder, vilket möjliggör simuleringar med hög trohet.
I Artikel B visar partikelskaliga simuleringar med hög trohet att sprickbildning i partiklar, främst driven av anisotrop deformation vid korngränser, avsevärt påverkar elektrokemisk prestanda. Sprickbildning kan uppstå redan under den första laddningscykeln, även vid låga C-tal.
Artikel C, som fokuserar på tredimensionella elektro-kemo-mekaniska modeller, visar att den kontraintuitiva volymexpansionen hos sekundära partiklar efter sprickbildning härrör från frigörelse av tillverkningsinducerade restspänningar, samtidigt som alternativa hypoteser såsom dynamisk sprickbildning, CEI-tillväxt och kapillärtryckseffekter avfärdas.
Vidare visar Artikel D, där kol-bindardomänen modelleras explicit, att delaminering i gränsytan mellan partikel och bindare är den dominerande mekaniska felmekanismen. Den bryter kontinuiteten i det elektronledande nätverket och accelererar kapacitetsförlusten.
Dessa resultat understryker den oumbärliga betydelsen av mikrostrukturinformerade beräkningsverktyg med hög trohet för att korrekt förutsäga nedbrytning och dess inverkan på prestanda. Arbetet ger en tydlig färdplan för att designa hållbara, positiva elektroder med hög energi genom att använda enkelkristallina aktiva partiklar samt optimera elektrodprocesser och bindarens morfologi.